Как рефакторизовать один и тот же блок кода делегата в один приватный метод?

Объедините делегат и локальную переменную в классе:

class Validator
{
    public string ActualValidationString { get; private set; } = string.Empty;
    public void Validation(string msg)
    {
        ActualValidationString = msg;
    }
}

Теперь вы можете использовать его таким образом:

var validator = new Validator();

var actualValue = DictionaryExtensions.GetBool
(
    metadata,
    MetadataKey,
    defaultValue,
    validator.Validation
);


actualValue.Should().Be(expectedValue);
validator.ActualValidationString.Should().Be(expectedValidateString);

Использование класса, вероятно, является наиболее идиоматичным решением в C#. Но если вы действительно настаиваете на "единственном приватном методе", можно также реализовать это в терминах двух закрытий, разделяющих общую переменную:

 static (Action<string>, Func<string>) CreateValidator()
 {
     string actualString=string.Empty;
     return (s => actualString=s , () => { return actualString;});
 }

Это должно быть использовано таким образом:

var validator = CreateValidator();

var actualValue = DictionaryExtensions.GetBool
(
    metadata,
    MetadataKey,
    defaultValue,
    validator.Item1
);

actualValue.Should().Be(expectedValue);
validator.Item2().Should().Be(expectedValidateString);

Это решение немного короче, чем первое, но может быть - спорно - немного сложнее для понимания, если человек не привык к функциональному программированию.Это решение